Ortsaufgelöste Analyse von Aktiniden mittels resonanter ToF-Laser-SNMS

Abstract

Das vom Bundesministerium für Bildung und Forschung geförderte Forschungsprojekt Secondary Ionisation of Radioactive Isotopes for Ultra trace analysis with Spatial resolution (SIRIUS) zur Migration von Radionukliden aus einem künftigen Endlager fokusstiert sich auf das Migrations- und Auflösungsverhalten von Mikro- und Nanopartikeln. Für Experimente geeignete Partikel bedürfen einer anfänglichen zerstörungsfreien Charakterisierung, um mit Umweltpartikeln anschließend Speziations- und Auslaugungsexperimente durchführen zu können. Hierzu werden einzeln präparierte Partikel benötigt, die bezüglich der elementaren und isotopen Zusammensetzung charakterisiert wurden, da hierdurch die Herkunft betrachteter Partikel bestimmt werden kann.

Radiometrische Untersuchungsmethoden wie gamma- und alpha-Spektrometrie bieten hier neben der Rasterelektronenmikroskopie Informationen bezüglich der Isotopenzusammensetzung, können jedoch entweder nur die kurzlebigen Radionuklide mit entsprechend hohen Zerfallsenergien nachweisen oder sind auf die Zusammensetzung bezüglich der Hauptelemente beschränkt. Eine alternative Nachweismethode für eine Bandbreite von sowohl radioaktiven, als auch stabilen Isotopen bietet die nahezu zerstörungsfreie resonante Laser-Sekundärneutralteilchen-Flugzeit-Massenspektrometrie, die eine isotopenselektive Oberflächenanalyse bei einer lateralen Auflösung im Bereich von 100nm bereitstellt.

Das Forschungprojekt beschränkt sich dabei auf das geochemische Migrationsverhalten von Uran, Plutonium, Americium und Technetium, wobei sich die vorliegende Arbeit mit dem Ionisationsverhalten von gesputtertem Uran, Plutonium und Americium von Kernbrennstoffpartikeloberflächen befasst. Bestehende und neu entwickelte zwei- und dreistufige Resonanzionisationsschemata sind auf das Unterdrückungsverhalten isobarer Interferenzen und das Ansprechen verschiedener Isotope eines Elements hin untersucht und optimiert worden. Es wurde der Einfluss von Laserstrahlpolarisationen auf das Isotopensignal untersucht und darüber die Gesamtdrehimpulsquantenzahl eines autoionisierenden Zustands von Plutonium bestimmt.

Darüber hinaus erfolgte der erstmalige nahezu zerstörungsfreie Nachweis von 238-Pu bei einem Überschuss an 238-U von mindestens fünf Größenordnungen von einer Brennstoffpartikelprobe aus der Chernobyl Exclusion Zone. Zusätzlich ist über ein durch das Institut für Physik der Johannes Gutenberg-Universität Mainz neu entwickeltes zweistufiges Anregungsschema für Americium der Nachweis des Isotops 242m-Am in derselben Probe bei einer abgeschätzten Gesamtmasse von etwa einem Femtogramm gelungen.