Neue Strategien für die Kraftfeld-Modellierung von Hybridmaterialien und Nanokompositen für den Zahnersatz

Abstract

Bei der Entwicklung neuer therapeutischer Materialien, z.B. für Implantate, haben rechnerische Methoden eine besonders große Bedeutung, denn Versuche am Tier und am Menschen unterliegen strengen Einschränkungen. In der vorliegenden Arbeit sollen mit Hilfe von Modellierungsmethoden die Eigenschaften von möglichen restaurativen Dentalkompositen berechnet werden. Im Vordergrund steht dabei die Entwicklung von Algorithmen, die die Reaktionen abbilden, die bei der Bildung von Hybridmaterialien auf der Basis von ORMOCER ®en ablaufen. Dabei erfolgt zunächst eine Kondensationsreaktion zwischen Organosilylmonomeren; die Reaktionsprodukte werden in einem zweiten Schritt über die organischen Reste mittels einer UV-Licht-induzierten Reaktion polymerisiert. Dafür wird zunächst das Hybridmaterial ORMOCLAD ® untersucht. Der Mechanismus der Kondensationsreaktion wird über einen pseudoreaktiven Algorithmus mit Reaktivitätsparametern simuliert. Reaktivitätsparameter und Algorithmus wurden beide im Rahmen dieser Arbeit entwickelt und können so eingestellt werden, dass unterschiedliche Oligomerstrukturen entstehen. Die nach der Kondensation erfolgende Polymerisation der organischen Bestandteile kann ebenfalls mittels eines pseudoreaktiven Algorithmus simuliert werden, der aus einer Abfolge kurzer Moleküldynamiksimulationen besteht, zwischen denen bei Erfüllung vorgegebener Bedingungen Bindungen zwischen Kohlenstoffatomen erzeugt werden. Die Ergebnisse der ORMOCER ®-Simulationen zeigen, dass bei entsprechend großen Zellen die Kondensation in angemessener Form simuliert werden kann und dass strukturelle Unterschiede zwischen den bei verschiedenen experimentellen Bedingungen hergestellten Produkten klar erkennbar sind. Bei der Simulation der Polymerisation ergeben sich allerdings Probleme durch zu große Abstände der beteiligten Atome. Diese Problematik wird im zweiten Teil der Arbeit durch die Generierung einer zusätzlichen attraktiven Wechselwirkung behoben. Dabei wird ein eigens parametrisiertes Kraftfeld genutzt, um ein coarse grained-Modell eines auf Bis-GMA und TEGDMA basierenden Zahnersatzmaterials zu simulieren. Es zeigt sich, dass durch die attraktiven Wechselwirkungen die Rechenzeit und die Abstände während der Bindungsbildung deutlich reduziert werden können. Abschließend wurden Simulationszellen mit fünf unterschiedlich geformten Füllstoffpartikeln erstellt; es wurde untersucht, welchen Einfluss die Form und die Funktionalisierung der Nanopartikel auf die Schrumpfung und die mechanischen Eigenschaften des Nanokompositmaterials haben. Dabei zeigt sich bei einer Funktionalisierung der Partikel eine veränderte Rissbildung und zusätzlich eine Reduzierung der Polymerisationsschrumpfung. Die entwickelten Algorithmen bieten letztendlich eine gute Möglichkeit, die Reaktionswege abzubilden und können mit geringem Aufwand auf andere ähnliche Systeme übertragen werden.