Mechanismus der chemischen Wellenmuster in der katalytischen Wasserbildung auf einer bimetallischen Rh(111)/Ni-Oberfläche

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dc.identifier.uri http://dx.doi.org/10.15488/3408
dc.identifier.uri http://www.repo.uni-hannover.de/handle/123456789/3438
dc.contributor.author Smolinsky, Tim ger
dc.date.accessioned 2018-05-25T08:59:13Z
dc.date.available 2018-05-25T08:59:13Z
dc.date.issued 2018
dc.identifier.citation Smolinsky, Tim: Mechanismus der chemischen Wellenmuster in der katalytischen Wasserbildung auf einer bimetallischen Rh(111)/Ni-Oberfläche. Hannover : Gottfried Wilhelm Leibniz Universität, Diss., 2018, 84 S. DOI: https://doi.org/10.15488/3408 ger
dc.description.abstract Die Musterbildung im System Rh(111)/Ni/O2 + H2 wurde im Druckbereich zwischen 10-7 - 10-5 mbar mittels Photoelektronen-Emissions-Mikroskopie (PEEM), der Beugung von niederenergetischen Elektronen (LEED), Auger-Elektronen-Spektroskopie (AES) und Röntgen-Photoelektronen-Spektroskopie (XPS) in situ untersucht. Die Zusammensetzung und Struktur der Oberfläche wurde mittels der LEED und AES in situ und zwischen den Reaktionsschritten überwacht. Es konnte ein Bifurkationsdiagramm für den 10-5 mbar-Bereich bei 775 K erarbeitet werden. Dabei wurde eine lineare Frequenzabhängigkeit der Musterbildung von der Nickelbedeckung festgestellt. Für die Anregbarkeit, d. h. für die Bildung von Zielscheibenmustern und Spiralwellen, existiert ein kritischer Nickelbedeckungsgrad = 0,13 ML. Die Musterbildung konnte bis zu Nickelbedeckungen von 1,4 ML beobachtet werden. Mittels in situ LEED-Messungen konnte gezeigt werden, dass sich während der Musterbildung periodisch eine (nx1)-Struktur mit n = 8, 10 bildet. Durch in situ XPS-Messungen wurde nachgewiesen, dass die chemischen Wellen mit der Bildung und dem Zerfall von Nickeloxid verbunden sind. In Titrationsmessungen konnte gezeigt werden, wie die Reaktivität von Sauerstoff gegenüber Wasserstoff mit steigendem Nickelgehalt um mehr als eine Größenordnung abnimmt. Es konnten während der Messungen makroskopische Nickeloxidpartikel im PEEM im Druckbereich zwischen 10-6 und 10-5 mbar beobachtet werden. Diese konnten mittels XPS charakterisiert und ihre Reaktivität festgestellt werden. Durch die in situ XPS-Messungen konnte die Phasenbeziehung der beteiligten Oberflächenspezies festgestellt werden. So wird die Nickelintensität, entgegen der chemischen Intuition, mit wachsendem Sauerstoffsignal kleiner. Dies wurde auf die Bildung von dreidimensionalen Nickeloxidpartikeln zurückgeführt. Es wurde ein modifiziertes Oxid-Modell formuliert, in dem oberhalb einer kritischen Sauerstoff- und Nickelbedeckung die Bildung von dreidimensionalem Nickeloxid stattfindet. Durch die Abnahme der Sauerstoffadsorption wird die Reduktion des Nickeloxids eingeleitet. Die periodische Bildung und Reduktion des Nickeloxids ist mit der reversiblen Segregation von Nickel aus oberflächennahen Schichten an die Oberfläche des Katalysators verbunden. ger
dc.language.iso ger ger
dc.publisher Hannover : Institutionelles Repositorium der Leibniz Universität Hannover
dc.rights CC BY 3.0 DE ger
dc.rights.uri http://creativecommons.org/licenses/by/3.0/de/ ger
dc.subject nickel oxide eng
dc.subject self organization eng
dc.subject reactive phase separation eng
dc.subject excitability eng
dc.subject chemical wave patterns eng
dc.subject Rhodium ger
dc.subject Nickel ger
dc.subject Nickeloxid ger
dc.subject PEEM ger
dc.subject LEED ger
dc.subject AES ger
dc.subject XPS ger
dc.subject Selbstorganisation ger
dc.subject reaktive Phasentrennung ger
dc.subject Anregbarkeit ger
dc.subject chemische Wellenmuster ger
dc.subject.ddc 540 | Chemie ger
dc.title Mechanismus der chemischen Wellenmuster in der katalytischen Wasserbildung auf einer bimetallischen Rh(111)/Ni-Oberfläche ger
dc.type doctoralThesis ger
dc.type Text ger
dc.description.version publishedVersion ger
tib.accessRights frei zug�nglich ger


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