Untersuchung der Speziation und des Transferverhaltens von Plutonium und Americium im System Boden-Pflanze zur Dosisabschätzung beim Anbau von Nutzpflanzen

Abstract

Die untertägige Verbringung von radioaktivem Abfall aus der kerntechnischen Energieerzeugung sowie eine mögliche Freisetzung langlebiger Radionuklide aus Endlagern im Störfallszenario erfordern eine detaillierte Kenntnis über das Verhalten der Radionuklide in der Geo- und Biosphäre. Durch landwirtschaftliche Nutzung von kontaminierten Ackerflächen ist insbesondere das System Grundwasser - Boden - Pflanze von Bedeutung, da der Verzehr von auf diesen Flächen kultivierten Nutzpflanzen zu einer Akkumulation der radiotoxischen Nuklide im Körper und folglich zu einer zusätzlichen Strahlendosis für die Bevölkerung führen kann. In dieser Arbeit wurden das Sorptions- und Migrationsverhalten von Plutonium und Americium an verschiedenen deutschen Referenzböden mittels Batch- und Säulenversuchen untersucht. Die Aufnahme der Radionuklide 238Pu und 243Am aus den radioaktiv markierten Böden in die verschiedenen Kompartimente der Nutzpflanzen Karotte (Daucus carota), Kartoffel (Solanum tuberosum), Erbse (Pisum sativum) und Weizen (Triticum aestivum) wurde in Gefäßversuchen untersucht und Transferfaktoren bestimmt. Die Migration von Plutonium und Americium im System Boden-Grundwasser wurde mittels eines Langzeit-Lysimeterexperimentes analysiert, auf Basis der dort in-situ gemessenen pH und Eh-Werte wurden zusätzlich die unterschiedlichen Radionuklidspeziationen mittels „PHREEQC“ berechnet. Zur Ermittlung des bioverfügbaren Plutoniumanteils im Boden wurden sequentielle Extraktionen an markierten Böden durchgeführt. Als Methoden kamen überwiegend Alpha- und Gammaspektrometrie zum Einsatz, jedoch teils auch massenspektrometrische Bestimmungen. Americium und Plutonium zeigten beide hohe Flüssig-Fest-Verteilungskoeffizienten an den vier Referenzböden, sowie sehr geringe Mobilitäten im Säulenversuch. Die Transferfaktoren wiesen für Plutonium und Americium recht ähnliche Werte auf, unterschieden sich jedoch um Größenordnungen zwischen den Kompartimenten. Für die Wurzelproben wurden dabei die höchsten Transferfaktoren ermittelt, gefolgt vom Blattwerk und den essbaren Anteilen. Die sequentiellen Extraktionen ergaben recht hohe Anteile an bioverfügbarem Plutonium und nur geringe Unterschiede zwischen den Böden. In den Lysimeterexperimenten zeigte sich eine geringe Mobilität der Radionuklide, die modellierten Speziesverteilungen in den drei Messtiefen des Lysimeters ergaben deutliche Unterschiede innerhalb der Lysimeter.