Einfluss der Präparationsbedingungen auf die strukturellen und dielektrischen Eigenschaften von Gd2O3-Schichten gewachsen mit Molekularstrahlepitaxie auf Si(001)

Abstract

Die vorliegende Arbeit befasst sich mit der Untersuchung des Einflusses der epitaktischen Wachstumsparameter auf die Kristallstruktur, die Morphologie und die dielektrischen und elektrischen Eigenschaften von Gadoliniumoxid (Gd2O3)-Schichten gewachsen auf Si(001). Das Wachstum der Gd2O3-Schichten wurde mit Hilfe der Molekularstrahlepitaxie durchgeführt und in zwei unterschiedlichen Temperaturbereichen untersucht: das Wachstum bei tiefen Temperaturen (250 °C - 400 °C) und das Wachstum bei hohen Temperaturen (850 °C). Beim Wachstum bei tiefen Temperaturen bildet sich in Abhängigkeit vom Sauerstoffpartialdruck eine unterschiedliche Kristallstruktur aus. Die Gd2O3-Schichten gewachsen mit geringem Sauerstoffpartialdruck (pO2 ) zeigen eine kubische Struktur mit einer (110)-Orientierung. Beim Wachstum mit einem höheren Sauerstoffpartialdruck, bildet die Gd2O3-Schicht die monokline Phase mit einer (20¯1)-Orientierung in sechs rotationssymmetrischen Domänen aus. Die Änderung der Kristallstruktur in Abhängigkeit vom Sauerstoffpartialdruck kann auf der Grundlage des Gibbs-Thomson- Effektes erklärt werden, wobei eine spannungsinduzierte Phasentransformation aufgrund der Änderung der kritischen Keimgröße stattfindet. An der Gd2O3/Si-Grenzfläche bildet sich im Anfangsstadium des Wachstums eine amorphe Zwischenschicht mit konstanter Dicke aus, was anhand von thermodynamischen Effekten erklärt werden kann. Eine RTA-Temperung in Stickstoffatmosphäre führt zu einer Vergrößerung der Dicke der Zwischenschicht in Abhängigkeit von der Temperatur, wobei die Anwesenheit von Restsauerstoff während der Temperung als Ursache vermutet wird. Beim Gd2O3-Wachstum bei hohen Temperaturen bildet sich eine kubische Kristallstruktur mit einer (110)-Orientierung mit zwei senkrecht zueinander orientierten Domänen aus. Auf der Oberfläche bilden sich nanodrahtartige Strukturen aus, die senkrecht zueinander angeordnet sind. Des Weiteren zeigt die Siliziumoberfläche eine starke Facettierung. Als Ursache für die Formierung der nanodrahtartigen Strukturen wird eine Kombination aus unterschiedlichen Prozessen angenommen. Eine erhöhte Diffusion entlang der Dimerreihen kann für die Bildung der Strukturen verantwortlich sein. Außerdem ist eine anfängliche Ausbildung eines Silizids als Ursache für die Facettierung der Si-Oberfläche denkbar, das die Struktur vorgibt und sich während des weiteren Wachstums in ein Oxid umwandelt. Ferner weisen die Gd2O3-Schichten gewachsen bei tiefen Temperaturen eine große Bandlücke (5,8 eV) und eine symmetrische Bandanordnung zu Silizium auf. Die Schichten mit monoklinem Gd2O3-Anteil wurden im Hinblick auf die Identifikation von vorhandenen Defektarten und -dichten und Leckstromverhalten elektrisch charakterisiert. Es zeigt sich zunächst eine erhöhte Defektdichte, die sich jedoch durch die Variation der Wachstumsparameter (T, pO2 ) und einer nachträglichen Formiergastemperung deutlich reduzieren lässt. Die dielektrische Konstante der monoklinen Struktur ist gegenüber der kubischen Struktur deutlich erhöht und wurde zu εox = 33±2 bestimmt. Für die Zwischenschicht wurde εil ≈ 7 ermittelt, was auf eine silikatische Komposition hindeutet. Des Weiteren zeigen sich niedrige Leckströme im Bereich von einigen μA bis nA, was die Anwendung der Schichten in elektronischen Bauelementen ermöglicht. Insgesamt konnte gezeigt werden, wie die Struktur und Morphologie sowie die dielektrischen Eigenschaften von Gd2O3 gewachsen auf Si(001) durch die Variation der Wachstumsparameter modifiziert werden können.