In dieser Arbeit wird das Verhalten magnetisch schaltbarer mehrkerniger Metall-Komplexe theoretisch erforscht. Es wird gezeigt, unter welchen Bedingungen die Komplexe einen Spin Crossover zeigen. Dieser kann durch Mössbauer-Messungen und durch Berechnungen mit geeigneten Hybrid-Funktionalen und sehr großen All-Elektronen-Basis-Sätzen charakterisiert werden. Der Spin Crossover entspricht einem magnetischen Schaltvorgang. Die in dieser Arbeit untersuchten Komplexe sind durch Temperaturerhöhung sequentiell schaltbar. Diese Komplexe liegen bei tiefen Temperaturen (20 K) im Low Spin-Zustand (LS) vor. Beim Erwärmen von 20 K auf 300 K gehen alle Spin Crossover-Zentren nacheinander vom LS-Zustand in den High Spin-Zustand (HS) über. Die in dieser Arbeit untersuchten Komplexe können bei tiefen Temperaturen durch Bestrahlung mit Laser-Licht (25 mW/cm2 514.5 nm, grün, Argon-Ionen-Laser) auch konzertierte Spin Crossover-Prozesse (SCO) durchführen. In diesem Prozess gehen alle Spin Crossover-Zentren gleichzeitig vom LS-Zustand in den HS-Zustand über. Durch theoretische Berechnungen mit den Hybrid-Funktionalen B3LYP und OPBE wird demonstriert, wie der HS-Zustand eines SCO-Zentrums relativ zum LS-Zustand stabilisiert, wenn das Fe(II) im Stark-Feld zu ein Fe(III) oxidiert wird. Außerdem wird beobachtet, dass für Komplexe mit starren Liganden, in denen die Spin-Dichte in allen drei Spin-Zuständen Low Spin (LS), High Spin (HS) und intermediate Spin (ES) am Metallatom lokalisiert bleibt, OPBE die besseren Resultate ergibt als B3LYP. Im Gegensatz dazu liefert B3LYP bei Komplexen bei Komplexen mit nichtstarren, unter Spannung stehenden und deformierbaren Liganden, in denen die Spin-Dichte in der Reihenfolge LS < ES << HS zunehmend auf die Donor-Atome des Liganden übertragen wird, B3YLP die besseren Resultate.