Primary ²²²Rn emanation standards for low-level applications

Abstract

In dieser Dissertation wird die Darstellung von Referenzatmosphären des radioaktiven Edelgases ²²²Rn im Bereich niedriger Aktivitätskonzentrationen, unter 300 Bq m⁻³, beschrieben. Diese sind bespielsweise zur, auf das intenationale Einheitensystem SI rückgeführten, Kalibrierung von Radonmessgeräten notwendig. Dies ist Voraussetzung für die internationale Vergleichbarkeit und Harmonisierung von Radonmessungen. Dieser Konzentrationsbereich macht es notwendig, dass die Herstellung solcher Referenzatmosphären nicht mittels abklingender, gasförmiger ²²²Rn Standards, sondern mit sogenannten Emanationsquellen erfolgt. Dies sind ²²⁶Ra Quellen die derart beschaffen sind, dass ein Teil des entstehenden Tochternuklids ²²²Rn kontinuierlich freigesetzt wird. Dadurch kann beispielsweise in einem geschlossenen Referenzvolumen im Laufe einiger Halbwertszeiten ein Gleichgewichtszustand mit einer zeitlich stabilen Aktivitätskonzentration hergestellt werden. Der Grad dieser Freisetzung ist abhängig vom Herstellungsverfahren der Quelle und den Umgebungsparametern, wie beispielsweise Temperatur und relative Luftfeuchte, was im Laufe dieser Arbeit empirisch belegt wird. Verschiedene Ansätze zur Herstellung solcher Quellen auf dem Prinzip einer Dünnschichtgeometrie des ²²⁶Ra wurden untersucht, nämlich die Elektrodeposition, die Ionenimplantation und die physikalische Gasphasenabscheidung. Die Rückführung der so deponierten ²²⁶Ra Aktivität auf das SI erfolgte, für ²²²Rn Emanationsquellen erstmals, über die Absolutmethode der Alphaspektrometrie unter definiertem Raumwinkel. Die Bestimmung der Emanation erfolgte zunächst im Gleichgewichtszustand der Quellen basierend auf der Gammaspektrometrie der kurzlebigen ²²²Rn Folgeprodukte. Im Laufe der Arbeit konnte gezeigt werden, wie sich solche Messungen durch Methoden der statistischen Inversion auf dynamische Verhältnisse übertragen lassen. Dadurch können erstmals dynamische Änderungen der Emanation, beispielsweise in Folge von Änderungen in den Umgebungsparametern, messtechnisch, zunächst basierend auf der Gammaspektrometrie, erfasst werden. Auf Basis dieser Erkenntnis wurde ein System, der integrated Radon Source/Detector (IRSD), konzeptioniert und implementiert, welches die ²²²Rn Quelle mit einem alphaspektrometrischen Detektor vereint. Dieses System erlaubt es kontinuierlich durch hocheffiziente Alphaspektrometrie die verbleibende ²²²Rn Aktivität in der Quelle zu bestimmen und mittels der statistischen Inversion annähernd in Echtzeit die Emanation von ²²²Rn zu bestimmen, selbst wenn diese nur wenige ²²²Rn Atome pro Sekunde beträgt. Somit ist es erstmals möglich Referenzatmosphären auch im typischen Konzentrationsbereich der Außenluft rückgeführt und unter wechselnden klimatischen Bedingungen darzustellen. Abschließend beinhaltet diese Dissertation praktische, zum Teil neue, Anwendungsmethoden für die Kalibrierung von Radonmessgeräten mit Hilfe der entwickelten Emanationsquellen.

In this dissertation, the preparation of reference atmospheres of the radioactive noble gas ²²²Rn in the range of low activity concentrations, under 300 Bq m⁻³, is described. These are necessary, for example, for the calibration of radon measuring instruments traceable to the international system of units, the SI. This is integral for international comparability and harmonization of radon measurements. This concentration range requires that the production of such reference atmospheres is not done by means of decaying, gaseous ²²²Rn standards, but with so-called emanation sources. These are ²²⁶Ra sources which are of such nature, that a part of the daughter nuclide ²²²Rn is continuously released. Thus, for example, in a closed reference volume, an equilibrium is established at a time-stable activity concentration over the course of a few half-lives. The degree of this release depends on the source manufacturing process and details and environmental parameters such as the temperature and relative humidity, which is empirically demonstrated throughout this work. Different approaches to fabricate such sources on the principle of a thin-film geometry of ²²⁶Ra have been investigated, namely electrodeposition, ion implantation and phyiscal vapor deposition. The traceability of the ²²⁶Ra activity deposited in this way to the SI was performed, for the first time for such emanation sources, via the absolute method of defined solid angle alpha-particle spectrometry. The emanation was initially determined only in its equilibrium state based on gamma-ray spectrometry of the short-lived ²²²Rn progeny. In the course of this work, it could be shown how such measurements can be adapted to dynamic conditions by means of statistical inversion, whereby for the first time dynamic changes of the emanation, for example as a consequence of changes in the environmental parameters, can be quantified, initially based on gamma-ray spectrometry. Based on this insight, a system, the so-called integrated Radon Source/Detector (IRSD), was conceptualized and implemented, which combines the ²²²Rn source with an alpha-spectrometric detector. This system allows for continuous, highly efficient alpha-particle spectrometry to determine the remaining ²²²Rn activity in the source and, using statistical inversion, to quantify in near real time the emanation of ²²²Rn, even if it only amounts to some ²²²Rn atoms per second. This makes it possible for the first time to realize reference atmospheres even in the typical concentration range of outdoor air and under changing climatic conditions. Finally, this dissertation contains practical and partly new application methods for the calibration of radon measurement instruments using the developed emanation sources.