Untersuchung der Speziation und des Transferverhaltens von 99-Tc im System Boden–Pflanze

Abstract

Um ein sicheres Endlager für radioaktive Abfälle gewährleisten zu können, sind Langzeitsicherheitsanalysen erforderlich. Hierfür ist eine genaue Kenntnis über das Umweltverhalten der relevanten Radionuklide nötig. Eines davon ist Technetium-99, welches als Spaltprodukt aus dem Kernbrennstoff hervorgeht und eine 211.000 Jahre lange Halbwertszeit besitzt. Aus der Literatur ist bekannt, dass Tc-99 unter gewissen Bedingungen eine sehr hohe Bioverfügbarkeit besitzt. Daher wurde in dieser Arbeit ein möglichst breites Spektrum des Umweltverhaltens von Tc-99 an vier eigens ausgewählten Referenzböden, welche verschiedene klimatische Entwicklungen widerspiegeln, untersucht. Hierfür wurden zunächst das Sorptions- und Migrationsverhalten von Tc-99 durch Batch- und Säulenexperimente untersucht. Es zeigte sich erwartungsgemäß, dass Tc-99 äußerst geringe Kd - Werte aufweist, was auf eine sehr geringe Sorption hindeutet. Lediglich für RefeSol 03G, einen tonhaltigen Boden mit hohem Anteil an organischer Substanz, konnten erhöhte Kd - Werte gefunden werden. Dieses Verhalten bestätigte sich durch Säulenexperimente, in denen die größten Sorptionseffekte ebenfalls für RefeSol 03G gefunden wurden. Bei der Langzeituntersuchung des Migrationsverhaltens von Tc-99 im RefeSol 01A im Rahmen von Lysimeterexperimenten konnte gezeigt werden, dass es eine starke Migration durch alle Schichten des Lysimeters gab. Jedoch wurde auch deutlich, vor allem durch Modellierungen mittels PhreeqC, dass die Sorptionseigenschaften von der chemischen Spezies abhängig sind, welche wiederum von den vorherrschenden Umgebungseigenschaften dominiert werden. Neben dem Sorptions- und Migrationsverhalten im Boden wurden ebenfalls die Aufnahme und der Transport innerhalb verschiedener Nutzpflanzen untersucht. In Experimenten zur Bestimmung des Transferfaktors wurde deutlich, dass Tc-99 vor allem in die Blätter transportiert wird. Bei der Untersuchung der zeitlichen Aufnahme zeigte sich, dass bereits wenige Stunden nach der Zugabe von Tc-99 ein deutlicher Anstieg der Tc-99 - Konzentration in den essbaren Anteilen und Blättern messbar war und die Aufnahme somit sehr schnell erfolgen muss. Um diesen Effekt genauer zu untersuchen, wurden die Pflanzen mittels eines Kryotoms in dünne Querschnitte aufgeteilt und mittels SIMS und rL - SNMS untersucht. Dabei zeigte sich, dass Tc-99 vor allem im Bereich der Transportsysteme der Pflanzen wiedergefunden wird. Außerdem konnte Tc-99 im Inneren einer einzelnen Epidermiszelle nachgewiesen werden, wodurch bewiesen werden konnte, dass es einen aktiven Transport von Tc-99 innerhalb der Pflanze geben muss.